Alguns personagens de Highlander não foram interpretados por atores...

Vários astros da música pop internacional participaram de episódios de "Highlander: The Series":

Joan Jett interpretou a Imortal Felicia Martins no episódio "Free Fall". Neste mesmo episódio pode-se ouvir a música "Sherry Bomb", cantada pela própria Joan Jett. Ela é mais conhecida por ter participado do grupo The Runaways com Lita Ford, e hoje tem sua própria gravadora e trabalha como produtora musical.
Roland Gift, vocalista do Fine Young Cannibals, encarnou o Imortal Xavier St. Cloud em diversos episódios. Xavier foi considerado um dos maiores vilões da série. A música "She Drives Me Crazy", do Fine Young Cannibals, aparece no início do episódio "Eye of the Beholder", durante um desfile de moda, apesar de Roland Gift não ter participado deste episódio.
Dee Dee Bridgewater, que inclusive esteve no Brasil durante o Free Jazz Festival de 1997, viveu a cantora Caroline no episódio "The Beast Below".
A cantora Vanity interpretou a vingativa Rebecca Lord no episódio "Revenge is Sweet". Vanity ficou famosa ao tocar ao lado de Prince na banda Vanity 6, e também fez parte da banda Hookers.
Martin Kemp, baixista da banda Spandau Ballet, deu vida ao Imortal Alfred Cahill no episódio "Avenging Angel".
Roger Daltrey, vocalista do grupo The Who, incorporou perfeitamente o Imortal inglês Hugh Fitzcairn em diversos episódios. Roger também é mundialmente famoso por sua interpretação como protagonista no filme "Tommy, a Ópera-Rock".
Sheena Easton interpretou a Imortal Annie Devlin no episódio "Eye for an Eye". Um dos pontos altos da carreira de Sheena Easton foi ter gravado a romântica "For Your Eyes Only", tema principal do filme "007 - Somente Para Seus Olhos". O ator Adrian Paul, que vive Duncan MacLeod, praticamente começou sua carreira de ator ao participar do videoclip "Days Like This", em que interpretava um namoradinho de Sheena Easton.
Jim Byrnes, que na série é ninguém menos do que o Sentinela Joseph Dawson, ficou famoso há décadas como cantor e guitarrista de blues e já tem vários discos gravados. Suas músicas foram incorporadas à trilha sonora e estão espalhadas por diversos episódios da série, mas apenas algumas podem ser encontradas à venda em seus CDs. Jim inclusive costuma tocar ao vivo em todas as convenções de fãs de Highlander de que tem participado.
Marcus Testory, compositor e integrante da banda alemã M.E.L.T. ("Mother Earth Love Truth"), encarnou o vilão Imortal Silas, um dos Quatro Cavaleiros do Apocalipse, nos episódios "Comes a Horseman" e "Revelation 6:8". A banda, no estilo punk-rock, dissolveu-se no final de 2000, mas algumas de suas músicas foram compostas especialmente para a trilha sonora do episódio "The Modern Prometeus", como sendo cantadas pelo Imortal Lord Byron. A tatuagem que Silas apresenta na cabeça é inclusive parte integrante de Marcus Testory e, justamente por seu visual excêntrico, o músico serviu de base para a criação do personagem.

Alguns personagens foram interpretados por pessoas que não eram exatamente atores nem músicos:

Mais conhecida por seu trabalho em filmes pornográficos, Tracy Lords encarnou a vidente Greta no episódio "The Darkness".
Roddy Piper participava de shows de luta-livre antes de viver o Imortal Anthony Gallen no episódio "Epitaph for Tommy".
A ex-modelo Ann Turkel deu vida à Imortal Kristin, famosa dona de uma agência de modelos, no episódio "Chivalry".

Algumas pessoas da equipe de produção ou que eram conhecidos de integrantes do elenco acabaram entrando na lista de atores praticamente por acaso:

Robert, irmão de Adrian Paul, fez uma ponta no episódio "Counterfeit - Part One" aparecendo na barraca de tiro ao alvo no parque de diversão.
Meilani Paul, na época esposa de Adrian Paul, também participou do episódio "Counterfeit - Part One", interpretando a criminosa Lisa Halle.
Anthony De Longis, que era professor-assistente de esgrima dos atores da série, foi escalado para o papel do Imortal Lyman Kurlow, no episódio "Blackmail". Sua atuação foi tão apreciada que Anthony voltou a atuar como o Imortal Otavio Consone, no episódio "Duende".
F. Braun McAsh, outro professor de esgrima e coreógrafo de lutas, fez pelo menos três pontas em diferentes episódios de "Highlander: The Series". A primeira foi como um dos discípulos do Imortal John Kirin, no episódio "Blind Faith". Depois, fez um atendente na estalagem no episódio "Through a Glass Darkly". A terceira foi como o Imortal Hans Kershner, decapitado por Lord Byron no episódio "The Moden Prometeus".
Mario Azzopardi, um dos diretores de "Highlander: The Series", interpretou o Conde que vai jogar no Cassino do Imortal Kit O'Brady, no episódio "Double Eagle".