En 1854 Gustavo Adolfo Bécquer se trasladó a Madrid, con la intención de hacer carrera literaria. Sin embargo, el éxito no le sonrió; su ambicioso proyecto de escribir una Historia de los templos de España fue un fracaso, y sólo consiguió publicar un tomo, años más tarde.

Para poder vivir, Gustavo Adolfo Bécquer hubo de dedicarse al periodismo y hacer adaptaciones de obras de teatro extranjero, principalmente del francés, en colaboración con su amigo Luis García Luna, adoptando ambos el seudónimo de «Adolfo García».

Durante una estancia en Sevilla en 1858, Bécquer estuvo nueve meses en cama a causa de una enfermedad; probablemente se trataba de tuberculosis, aunque algunos biográfos se decantan por la sífilis. Durante la convalecencia, en la que fue cuidado por su hermano Valeriano, Bécquer publicó su primera leyenda, El caudillo de las manos rojas, y conoció a Julia Espín, según ciertos críticos la musa de algunas de sus Rimas, aunque otros sostienen que se trataba de Elisa Guillén, con quien el poeta mantuvo relaciones hasta que ella lo abandonó en 1860, y que inspira sin duda las composiciones más amargas del poeta.

En 1861 contrajo Bécquer matrimonio con Casta Esteban, hija de un médico, con la que tuvo tres hijos. El matrimonio nunca fue feliz, y el poeta se refugió en su trabajo o en la compañía de su hermano Valeriano en las escapadas de éste a Toledo para pintar.

La etapa más fructífera de su carrera fue de 1861 a 1865, años en los que compuso la mayor parte de sus Leyendas, escribió crónicas periodísticas y redactó las Cartas literarias a una mujer, donde expone sus teorías sobre la poesía y el amor. Una temporada que pasó en el monasterio de Veruela en 1864 le inspiró Cartas desde mi celda, un conjunto de hermosas descripciones paisajísticas.

Económicamente las cosas mejoraron para Bécquer a partir de 1866, en que obtuvo el empleo de censor oficial de novelas, lo cual le permitió dejar sus crónicas periodísticas y concentrarse en sus Leyendas y sus Rimas, publicadas en parte en El museo universal. Pero con la revolución de 1868, Bécquer perdió su trabajo, y su esposa lo abandonó ese mismo año.

Se trasladó entonces a Toledo con su hermano Valeriano, y allí acabó de reconstruir el manuscrito de las Rimas, cuyo primer original había desaparecido cuando su casa fue saqueada durante la revolución septembrina. De nuevo en Madrid, fue nombrado director de la revista La Ilustración de Madrid, en la que también trabajó su hermano como dibujante. El fallecimiento de éste, en septiembre de 1870, deprimió extraordinariamente al poeta, quien, presintiendo su propia muerte, entregó a su amigo Narciso Campillo sus originales para que se hiciese cargo de ellos tras su óbito, que ocurriría tres meses después del de Valeriano.

La inmensa fama literaria de Gustavo Adolfo Bécquer se basa en sus Rimas, que iniciaron la corriente romántica de poesía intimista inspirada en Heine y opuesta a la retórica y la ampulosidad de los poetas románticos anteriores. La crítica literaria del momento, sin embargo, no acogió bien sus poemas, aunque su fama no dejaría de crecer en los años siguientes. Su prosa destaca, al igual que su poesía, por la gran musicalidad y la sencillez de la expresión, cargada de sensibilidad; siguiendo los pasos de Hoffmann y Poe, sus Leyendas recrean ambientes fantásticos y envueltos en una atmósfera sobrenatural y misteriosa.